В марте 1866 г. по приглашению инспектора Санкт-Петербургской духовной академии архимандрита Владимира, назначенного начальником Алтайской духовной миссии, П.И. Макушин уехал на Алтай. Здесь в с. Улала (ныне г. Горно-Алтайск) он преподавал в открытом 26 марта 1866 г. центральном миссионерском училище, созданном с целью подготовки учителей для запланированной там сети школ. Кроме занятий в училище «по предметам: чтение книг церковной и гражданской печати, священная история, объяснение православного Богослужения и арифметике – занимался в воскресные и праздничные дни катехизисными беседами с детьми обоего пола с. Улалы, приготовлением оглашенных к Святому Крещению чрез научение их молитвам и истинам веры и нравственности христианской, и собирание материалов для разбора религиозных верований алтайских язычников». Также П.И. Макушин «с ноября месяца 1867 года в училище «инородческих девиц», учрежденном его усердием и старанием, занимался обучением Закону Божию, арифметике, чистописанию и чтению», и одновременно с этим организовал воскресные чтения для взрослых, а для служащих миссии открыл библиотеку.